Mon frère décédé avait rédigé un testament dans lequel il léguait l’intégralité de son patrimoine à sa femme à charge pour elle de m’apporter « des soins de toute nature ». Si elle renonce au bénéfice du legs, sera-t-elle tenue à cette obligation ?

Non. Il est effectivement possible de prévoir dans un testament que le legs se fasse sous conditions (on parle de « charges »). La loi prévoit que la charge doit être « possible » (art. 900 C. civ.).
Dans votre cas, la conjointe survivante à deux vocations : 

• elle est légataire (par le testament et donc tenue à la charge) 
• mais aussi héritière légale en tant que conjointe survivante (art. 757 et suivants C. civ). 

Dès lors, si elle renonce au bénéfice du legs, elle ne sera donc plus tenue à la charge mais pourra hériter des biens de son mari en tant que conjointe survivante.